本书应用密度泛函理论和非平衡格林函数输运理论相结合的第一性原理计算方法，深入研究了若干分子器件的自旋极化输运性质，重点研究了锚定基团、边缘修饰、电极与分子的接触方式、电极材料以及分子间的相互作用、配位原子掺杂、分子链的长度、电极-分子的接触类型、分子结的构型、化学修饰以及门压等调控方法对分子尺度器件自旋极化输运性质的影响。观察到明显的负微分电阻行为、电学整流效应，深入探讨了分子器件中的开关比、自旋过滤以及自旋极化等，并给出了相应的输运量子调控的理论机理。